MAP磷回收技术在欧洲的工程应用情况

Applications of MAP Recovery Technology in Europe

高颖 (德国 DEW公司)

在污泥管道和污泥脱水机内经常因为鸟粪石堵塞问题而导致污水处理厂运转故障和很高的运转费用。产生鸟粪石的主要原因是污泥溶液内pH上升和鸟粪石饱和状态。

目前市场上已经出现各种不同类型的磷回收处理工艺。一些工程应用经验显示，通过调控鸟粪石沉淀过程可以对污水进行有效磷回收。以前磷回收工作多数是在污水或污泥脱水上清液内进行, 但现在可以直接在消化污泥内进行磷回收。在Bio-P消化污泥进行提磷处理之后，可以有效提高后续污泥脱水的固含量，从而大幅度降低污泥处置费用。

产生的鸟粪石是一种缓释肥料，可以替代磷矿石物质。因为磷矿石是一种不可替代的有限资源, 也是世界粮食生产的主要肥料营养物质, 这一磷回收技术今后将获得广泛注意和应用。

Struvite (MgNH4PO4.6H2O) clogging of both sludge piping and dewatering equipment can be a serious nuisance causing operational problems and high operational costs. The main cause for this uncontrolled struvite formation is pH increase due to turbulence combined with saturated struvite conditions.

A number of technologies have been developed and several full scale cases have been reported and demonstrate that phosphate recovery by means of struvite formation has been matured in a reliable wastewater technology. Most of technologies work on wastewater or rejection liquor after dewatering however specific application directly on the digested sludge has also proven its effectiveness on full scale. In addition, direct application on digested Bio-P sludge does increase the final dry matter of the dewatered sludge significantly. This gain in higher dry matter content of the dewatered digested sludge does represent an additional major operational cost saving.

The produced struvite can be used as a slow release fertilizer and thus serve as a substitute for phosphate rock. Since phosphate rock is a limited resource and essential for world wide food production all means of phosphate recovery will continuously gain in interest and application range.

关键词: 磷消除, 磷回收, 磷回收利用, 消化污泥处理, 生物除磷, Struvex, 鸟粪石(MAP), 生物除磷 (Bio-P)

Keywords: phosphorus removal, phosphorus recovery, phosphorus recycling, digested sludge treatment, biological phosphorus removal, Struvex, struvite (MAP), Bio-P

1 导言

在目前全球许多资源，例如磷逐渐短缺的情况下，近些年来从污水或污泥中抽提磷的技术愈来愈受到重视。在许多市政污水处理厂和工业废水处理厂内，可通过引入相应措施和设备之后有效地将污水污泥内所含有的磷抽提取出。

从技术文献和目前市场情况来看，已经存在各种磷回收工艺技术。通过这些新出现的技术，可在污水处理和污泥处理过程中，将各种物质流内所含有的磷抽提回收。本文重点是介绍诱导结晶技术，即通过磷酸镁氨 (MAP) 沉淀方法将液体中的磷抽提回收。

德国在磷回收的研究领域处于国际先进水平，尤其是最近一些年来，在大规模的工业化工程项目实施过程中，也累积了许多经验。本文将介绍这些技术的开发应用情况，目前法律框架情况和技术规范以及生态环保和经济性分析。

2 磷回收工程的应用限制因素

原则上说，在污水处理厂的各污水处理和污泥处理工段内都可以进行磷回收处理。图1显示了磷回收技术在污水处理厂内最主要的应用场所:

- 在污泥脱水机房的回流工艺水(污泥脱水后的上清液)内进行磷回收①

- 在污泥消化塔和污泥脱水机房之间的消化污泥内进行磷回收②。

在污泥消化期间，一部分被返溶，会经常导致后续污泥脱水性能的下降。因此，在此处进行磷抽提回收不仅可以回收磷肥，还可以进一步提高后续污泥的脱水性能。此外，还可以降低回流液体内的磷含量，即中断装置内磷返回途径或磷返回负荷。

但必须指出，在此处进行磷回收时，污水处理厂内必须具有运转良好的增强型生物除磷污水处理系统 (Bio-P) 作为前提条件。

- 从单污泥焚烧炉的污泥灰烬内进行磷回收③

图1: 污水处理厂内的磷回收地点(根据[11]修改)

在图1内，在污水处理厂的进水区域和出水区域没有标出磷回收地点，这是因为液体内磷浓度太低，很难进行磷抽提回收[5]。

但如果在污水或工艺流程水内含有很高的磷浓度时，则此时也可以采用各种类型的提磷工艺在液体内直接进行磷回收。这种应用情况主要是在一些工业领域，例如奶酪业或土豆加工业。

在上述提及的磷回收情况中，应用最为广泛的情况是从市政污泥固体物质或污泥灰烬内定向抽提回收营养物质。主要原因是在污水处理或污泥处理过程中所产生的固体物质内含有很高浓度的营养物质。但这些从固体物质提磷的处理工艺十分繁琐昂贵，必须事先采用生物，化学和机械方法，将和污泥或灰烬结合在一起的磷转化成溶解性的正态磷之后才能进行提磷回收。

与此相反，虽然液相内的磷含量浓度较低，但在液相内进行提磷回收的处理工艺则明显简单容易。此时采用的提磷回收工艺是利用了沉淀结晶原理，可以快速简单地整合安装在污水处理厂内。这些处理工艺在近些年来已经变得十分成熟，目前已在全球许多大型污水处理厂内获得成功应用[18]。

3 从液体中回收MAP的各种提磷方案

目前在欧洲已经有许多从液相内提磷回收技术已经转化成工业规模的处理工艺，并且在市政污水处理厂内获得成功应用。在表1内列出了这些处理工艺，即

- 从污水或过程水内进行磷回收

- 从脱水污泥的上清液内进行磷回收

- 从消化污泥的液相内进行磷回收

并分别说明这些处理工艺之间的差别。

采用这些处理工艺的基本前提条件是: 污水处理厂具有运转良好的生物除磷功能，或者在污水/工艺流程水中含有很高的磷和氨氮浓度。

在这些领域内采用的磷回收工艺在工作原理类似，即基本上都采用沉淀结晶处理方法。不同处理工艺之间的一些差别在于

- 反应罐体的几何形状

- 所设置的pH值(通过吹脱或者投加NaOH来提升pH数值)

- 所采用的沉淀剂类型(采用MgO或者MgCl₂)

- 反应罐体内的搅拌方式(采用机械搅拌或者气体搅拌)

- 所选用的固液分离技术或者结晶颗粒物质的分离回收技术(沉淀方法，水力旋流方法，离心方法，配置或不含洗涤清理设备的过滤方法，或者根本就不进行分离，将结晶颗粒直接存留在污泥内)

- 产品形式(小型结晶颗粒，大型球状结晶体等)

表1: 在欧洲已经实施工程的MAP回收工艺一览表

备注:

在表格1内列出的项目名单是目前在欧洲的调查结果，所列出的项目名称都是目前实际在运转的处理工艺和设备。

在以下章节内，将从表格1内选出以下三种处理工艺分别进行详细分析描述

- NuReSys – 处理工艺(从污水或过程水内进行磷回收)

- PEARL^® (Ostara) – 处理工艺(从脱水污泥的上清液内进行磷回收)

- Struvex^®- 处理工艺(从消化污泥的液相内进行磷回收)

3.1 采用NuReSys - 工艺在污水/工艺流程水内进行磷回收

NuReSys - 处理工艺主要用于直接对污水/工艺流程水的提磷回收[12]。

这一磷回收工艺是在二个工艺步骤或反应器内进行。在第一个反应器内，被处理液流受到曝气处理并投加NaOH药剂，使反应罐内的pH – 值控制在所需要的数值。

在后续第二个反应罐内，则通过投加MgCl₂来形成MAP结晶颗粒。这一结晶反应器是全混合反应罐，所形成的结晶颗粒是在反应罐的下部排出。

NuReSys 公司计划今后不仅将此处理工艺用于污水/工艺流程水，还将进一步扩展到污泥水领域和市政污泥液相领域，进行MAP沉淀结晶和磷回收。

图2: NuReSys - 处理工艺流程图 (根据[12]进行修改)

3.2 采用PEARL (Ostara) - 工艺在脱水污泥的上清液内进行磷回收

PEARL (Ostara) - 处理工艺主要用于直接对污泥水进行提磷回收[图3]。

此时在一个流化床反应器内，通过投加氯化镁和氢氧化钠(反应器内pH值被调节设置在7.2和8.0之间)，可在反应器内沉淀形成MAP。被处理的污泥水从下向上穿流反应罐。作为补充，一部分污泥水进行内部环流，产生流化效应。也因为这一原因，这一处理工艺所需要的反应器体积和相应投资费用就变得很大。

MAP的长晶，或者说MAP圆形大颗粒的形成(Crystal Green Product)是在反应器内鸟粪石结晶种基础上形成。在流化床内，晶种始终不断地与新沉淀的MAP相接触，并逐渐变大。直到晶体直径长大至6 mm 时，因为颗粒本身重量原因下沉至反应器底部，此时MAP以产品形式排出装置。这些MAP产品后续还必须进行干燥处理[2], [6], [7]。

根据加拿大 Ostara 公司的产品说明，这些MAP颗粒产品 (Crystal Green) 内不含有机微污染物质和治病微生物，重金属含量甚至低于传统的磷肥标准。 Crystal Green 产品的市场销售目前是由Ostara 公司自己进行[9]。

图3: PEARL (Ostara) - 处理工艺流程图 (根据[17]进行修改)

3.3 采用Struvex - 工艺在消化污泥的液相内进行磷回收

Struvex – 处理工艺是由德国柏林水务公司(BWB)研制开发，并在2001年申报专利。德国PCS咨询公司在2006年购买了这一专利的销售许可权，目前在欧洲市场上独家销售这一磷回收处理技术。

在不更改工艺流程情况下，可以十分简单地在市政污水处理厂内整合增加Struvex - 处理工艺，即一般可以在消化塔后面直接安装Struvex -装置。

图4: 荷兰Wieden-Echten污水厂内的Struvex -处理工艺流程图

消化污泥直接泵送进入一个反应罐内，并进行曝气吹脱处理。通过CO2 吹脱处理，可将pH值提高至8.0。与此同时在反应罐内投加氯化镁药剂，从而沉淀形成MAP/鸟粪石。消化污泥在反应罐内的平均停留时间大约为8小时，反应罐内的pH值被设置在7.8和8.5之间。

通过MAP沉淀反应，污泥液相内的正态磷浓度可以最高降低至大约90%。形成的鸟粪石以结晶颗粒形式被洗涤分离，然后排出装置。此时必须注意，结晶颗粒的形状或体积必须达到一定程度之后才能被有效分离。与此同时，液相内PO₄-P浓度被降低在10和20 mg/l 范围以内，从而明显降低了磷返回负荷。

产生的MAP颗粒物质是一种具有市场潜力的产品，十分容易被回收利用。其中含有Mg, P 和N多种营养元素，是一种营养成分很高的植物肥料。并且多年来的实践工作已经证明，这些产品可以很好地作为肥料直接用于植物。在将产品内的有机物成分洗涤去除之后，鸟粪石也是许多肥料配方中的主要成份。

因为从污泥中分离结晶颗粒相对较为困难，因此磷回收效率也相对较低。这一处理工艺经常被认为是一种污泥处理工艺而不是一种磷回收处理工艺。

与其它磷回收处理工艺相比较，这一处理工艺通过降低消化污泥内的正态磷浓度和同时增加二价金属离子的浓度，可以明显降低污泥的亲水能力。这些化学反应使得后续污泥脱水时形成的絮凝块更为结实稳定，污泥脱水后固含量一般可以提高3-5%DS。

在此项目中，对初级污泥和次级污泥进行分别处理:

-    对于初级污泥来说，处理工艺保持原来方式。从初沉池排出的初级污泥进入传统消化塔进行消化处理，然后进行脱水处理

-    对于生物剩余污泥来说，主要工艺流程是由以下部分组成: 通过污泥浓来缩富集剩余污泥中的营养物质，污泥热水解和污泥消化处理(LysoGest-处理工艺)，然后通过Struvex-处理工艺进行磷回收。

通过采用的热水解作为剩余污泥的预处理，许多难以分解的基质，例如蛋白质和多糖物质被转化成容易被微生物分解吸收的物质。同时在剩余污泥累积储存的磷以正态磷形式被释放，然后在污泥消化之后采用Struvex-处理工艺进行磷回收处理。

通过上述方式对初级污泥和剩余污泥进行分别处理，可为用户带来以下好处:

-      生物剩余污泥在此作为营养物质储存库，其中碳物质可转为甲烷，而在剩余污泥内储存的磷物质释放程度最大可达90%，可作为肥料被回收利用。

        如果将磷含量很低的初级污泥和生物剩余污泥相分离，Struvex-处理工艺的磷回收效果将得到明显增强。

-      初级污泥内含有很多容易降解的有机物基质，污泥本身脱水性能良好。与此相反， 剩余污泥在厌氧条件下很难降解，产沼能力相对较低。此外，剩余污泥内很强的胶体系统和细胞外多聚体物质 (EPS), 如果两种污泥相互混合后会导致污泥脱水性能下降。

为此，根据初级污泥和剩余污泥的不同特点(降解性能和营养物储存性能)，德国PCS咨询公司进一步开发了LysoGest-处理系统(已申报专利)，对这些污泥分别进行高效处理。

4 磷回收工程在实施过程中的框架条件

只有在一定的框架条件，可使得这些磷回收处理技术得到研究开发，并转入工业应用。此时，不仅要考虑生态环保和经济因素，而国家制定相应配套的法律框架条件和技术规范也十分重要。

4.1 实施磷回收工艺技术的目的

目前在市政污水处理厂内应用磷回收工艺的动机不都是完全一样的。除了生态环保效应和对今后磷资源短缺的认识程度之外，采用这些处理工艺的主要原因仍然是污水厂内操作问题和经济问题。

如果市政污水处理厂改造成增强型生物除磷工艺之后，虽然可以节省大量沉淀药剂费用，但在通常情况下也会给市政污水处理厂的运转带来以下负面影响:

-      产生沉淀物质和结盖物质，例如形成磷酸镁氨结晶体物质。

-      脱水污泥的固含量降低和/或絮凝剂消耗量上升

-      污泥脱水后上清液内磷含量很高，因此必须后投加化学沉淀药剂，否则返回进入生物处理系统的磷返回负荷很高。

以上所述现象有些时候同时出现，有时则只是出现单一现象，导致污水处理厂内操作故障并引起很高费用。在这种情况下，往往会采用磷回收技术来解决各种操作问题和故障，同时对沉淀产生的鸟粪石MAP进行回收利用。

在选择不同类型的磷回收处理工艺时，有些用户喜欢讨论磷回收效率或磷回收潜力等问题。对于场地面积不是很富裕的污水处理厂来说，更应该选择一些简单处理工艺(液相磷回收技术)，而不是采用复杂昂贵的磷回收装置(固相磷回收技术)[18]。此时，用户单位还应该进一步考虑生态环保问题: 应该现在就采用简单可靠的液相磷回收技术将已经存在液体内的10%磷回收利用，还是消极等待，直到今后固相磷回收技术成熟之后从污泥灰烬内进行磷回收? 在这两种磷回收策略中，那种磷回收方式更为环保经济?

4.2 经济框架条件

在对各种磷回收工艺进行经济性评估时必须注意项目设计时，液体内磷氮等营养物质的浓度，同时还必须考虑每种处理工艺的功能范围，即能否同时为市政污水处理厂的其他处理工艺带来好处。

举例来说，所选择的提磷回收技术不能只是单一考虑MAP产品的抽提回收和销售盈利。在进行经济性分析时还必须考虑对市政污水处理厂带来的额外以下益处

-   降低MAP沉淀和结晶现象，从而防止管道堵塞和设备沉淀结盖现象

-   提高污泥脱水性能，即脱水污泥的固含量明显提高和絮凝剂消耗量显著降低

-   磷返回负荷降低，从而提高污水厂内生物除磷(Bio-P)的整体效率

只有对各种处理工艺带来的整体效率或协同作用效益进行分析，才能反映对磷回收处理工艺进行经济性评估的真实情况。

在前面章节内介绍的各种磷回收工艺技术内，已经明确说明了各种处理技术的功能范围。在 Struvex^®- 处理工艺中，MAP产品的回收利用只是污泥处理过程中带来的副产品。这一处理工艺所带来的主要经济效益是可以明显提高后续污泥的脱水性能(根据德国PCS公司的经验，脱水污泥的固含量可以提高3-5%DS)。与此相反，PEARL (Ostara) - 处理工艺只能通过销售回收获得的MAP产品来获得经济效益。

4.3 法律框架条件

以下简单描述目前德国有关磷回收的相应法律背景情况。即使在目前的法律框架条件情况下，估计今后十年内将会在德国出现和建设大量工业规模的磷回收装置。

随着德国新版市政污泥规范(Klärschlammverordnung, 2013年第一季度)的出台，德国环保部(BUM)明确要求: 需要从含有营养物质的市政污泥内进行磷回收。在这一框架条件下，德国循环经济法律(Kreislaufwirtschafsgesetz, 自2012年开始生效)和德国资源利用项目(Deutsches Ressourceneffizienzgramm, 德国议会在2012年2月12日的决议)的工作规划将得到具体实施[19]。

德国资源利用项目(ProgRess)是德国一个对自然资源进行可持续性利用和保护的项目。项目目的是促进更加可持续性地开采和利用自然资源，同时尽可能降低环境污染所带来的负面影响。在这一背景情况下，德国政府将对以下具体工作措施进行检查和评估(摘要: pp. 72-75)[1], [4], [13]:

-   对于没有污染问题的市政污泥应该加强农用和土壤利用的力度，使得污水污泥中的磷重新返回循环利用圈。

-   促进从污水污泥中进行磷回收的研究和工业开发利用项目

-   提高回收磷在传统磷肥中的混合比例

-   将市政污水处理厂的除磷工艺改造成能够提供磷肥的除磷工艺流程(生物除磷 + MAP提磷工艺)

-   在市政污泥热处理处置情况下，则尽可能对市政污泥进行单污泥焚烧工艺

-   对于单污泥焚烧之后的灰烬尽可能单独填埋，便于今后今后重新取出灰烬进行磷回收

-   处理目标: 相对于进口矿化磷资源总量来说，德国将在2020年之前将磷回收率提高至50%。

德国目前还计划将新版市政污泥规范转化成综合规范(Artikelverordnung)。在«生态环保利用市政污泥规范»的条款1内，含有市政污泥规范(AbfKlärV)。在此规范内，还可以找到长期争论的污泥重金属含量标准和有机污染物质的含量标准以及对市政污泥进行卫生化处理的特殊要求。在规范的条款2将是新版磷回收规范(AbfPhosV)。其中今后将规定，含有营养物质的市政污泥今后只能在单污泥焚烧炉内进行焚烧处理。但只有这些市政污泥不适合直接进行农用或者土壤利用，同时单位营养物质的含量至少在25 g P/kg DS (或者25 g N/kg DS)以上时才必须采用这一磷回收处理工艺。在正式实施这一规范之前，将在2019年之前出台许多过渡时期的规范和实施政策[19]。

4.4 其他框架条件

根据以上描述的德国法律框架情况，估计今后将会有力促进许多市政污水处理厂建设进行磷回收项目。例如为了进一步促进这一发展趋势，柏林水务局实施了一欧盟项目«促进磷回收和能耗效率的可持续性市政污泥处理方法»。这一项目的目的是系统分析各种磷回收处理方案，其中包括从传统的市政污泥农用至从单污泥焚烧灰烬内抽提磷资源，即采用同一的评估系统和实际运转参数进行分析评估。除了经济性分析之外，还对生态环保效应进行评估。除了分析影响磷回收项目的影响因素之外，还将开发一系列消除这些障碍的对策和处理方案，而这些处理方案必须通过全面系统的产品分析数据来证明和支持(证明这些产品的肥效和无害性能)[16]。

5 总结

随着目前国际市场上磷资源价格的不断上升，和其他战略资源例如石油和稀土金属一样，磷资源的利用和回收利用也受到许多工业国家的重视。特别是近十年来，市场上相续出现了许多磷回收处理工艺，可以直接从污水/过程水，湿污泥和污泥灰烬内进行提磷回收。

从目前磷回收技术在全球市场上的应用情况来看，已经投入运转的大多数工业规模项目基本上都是在污水内或污泥液相内进行提磷回收。虽然和污泥固体物质相比较，污泥液相内所含的磷浓度较低，但提磷回收工艺技术则简单容易。此外，这些处理工艺基本上都是采用沉淀结晶技术，十分容易在市政污水处理厂内整合安装。

从德国荷兰等国家的大型工程运转情况来看，这些从污水和污泥液相进行的化学除磷技术，工艺技术和设备控制技术都已经十分成熟，并在许多大型市政污水处理厂内已经得到成功应用。

与国外工业国家相比较，我国目前还处于研究阶段，至今还没有建成工业规模的大型磷回收项目。今后在进行这些工业规模的大项目时，不仅要考虑生态环保和经济利益，国家同时也要考虑制定相应法律和技术规范。只有在合时的法律框架条件下，提磷回收技术才能在我国得到快速发展和工业应用。

文献

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[14]  Patentschrift DE 102008050349A1 vom 07.05.2009.

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[16]  P-REX-Nachhaltiges Klärschlammmanagement zur Förderung des Phosphorrecyclings und der Energieeffizienz: http://www.kompetenzwasser.de., Zugriff am 25.03.2013.

[17]  Rieck, T.: Ostara's Pearl ® Nutrient Recycling Prozess: Betriebserfahrungen von P-Recycling Anlagen, 25.10.2012.

[18]  Sartorius, Ch.: Technologievorausschau und Zukunftschancen durch die Entwicklung von Phosphorrecyclingtechnologie in Deutschland, Gewässerschutz-Wasser-Abwasser, 2011, Aachen.

[19]  VKS http://www.vks.de/wasser/umwelt/klaerschlamm/bmu-plant-vorgaben-zu-phosphatrecycling-von-klaerschlamm.thml, Zugriff am 25.03.2013.

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